Não consigo estabelecer critérios sobre qual a melhor. Cada uma tem uma sonoridade muito peculiar, por mais que tenham uma ou outra raiz semelhante.
Nirvana é uma banda de berço mesmo e com a qual tenho muita identificação por vários motivos, até mesmo pessoais.
Alice in Chains pra mim é a que banda cuja sonoridade mais me agrada (um pé no Heavy Metal) e é a que acho ter o guitarrista mais técnico entre as grandes bandas grunge (Jerry Cantrel).
Pearl Jam tem o brilho de Eddie Vedder, que é meu vocalista favorito, e suas músicas e letras são ótimas tanto melodicamente quanto quando colocam um peso e agressividade. Acho a banda com melhor equilíbrio nesse sentido. O entrosamento e a sutileza nas músicas para alternar o ritmo é algo que me chama bastante a atenção.
Soundgarden tem um ótimo vocalista que é Cornell e suas músicas têm uma questão rítmica muito interessante e diferenciada (a questão dos tempos muitas vezes quebra o tradicional 4/4...). A quebra de ritmo é algo que cria um suspense dentro das canções. Rusty Cage é uma das músicas de Rock que mais me fazem vibrar quando escuto.
Enfim, prefiro não entrar tanto nessa de comparação. Todas são fantásticas a seu modo.
Menção honrosa: Silverchair; Mudhoney; Smashing Pumpkins; Foo Fighters (que não é exatamente Grunge, mas, tem uma influência significativa, especialmente no vocal de Dave Ghrol, e isso é perfeitamente audível em algumas canções).