No meu entendimento sim.
Ulquiorra era descrente e não acreditava no coração e em emoções. Na verdade, ele não as entendia...
Então, quando a Inoue chega e existe toda aquela mobilização para salvá-la das mãos de Aizen e principalmente, depois da conversa que os dois tiveram antes dele lutar contra o Ichigo que ele começa a entender o que são sentimentos e como isso move as pessoas.
De certo modo, isso acaba "amolecendo" ele e fazendo-o criar um apego com a Inoue.
Pode não se tratar de um sentimento de ship, mas que ele demonstrou gostar dela de alguma forma, pra mim foi bem nítido.
Enfim.... rs